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論文

Recovery of U by electrolysis of UN in LiCl-KCl eutectic melts

白井理; 魚住浩一*; 岩井孝; 荒井康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.745 - 748, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875574

0.2-1.0wt%のUCl $_{3}$ を含むLiCl-KCl共晶塩系でのUNの溶解挙動をボルタンメトリーによって調べた。U $^{3+}$ /U及びU $^{4+}$ /U $^{3+}$ の電極反応との比較から、UNの生成自由エネルギー及びUNClの生成自由エネルギーの評価を行った。これを基に、陽極でUNを溶解しながら、陰極でU金属の回収試験を行った。この時、窒素ガスの定量を行い、電解挙動との関係を調べた。

報告書

内部ゲル化法によるUN微小球の調製

白数淑郎; 山岸滋

JAERI-Research 97-050, 27 Pages, 1997/07

JAERI-Research-97-050.pdf:1.65MB

高温シリコーン油カラム中での内部ゲル化により得た(UO $_{3}$ +C)ゲル粒子からUN微小球を調製した。ゲル粒子は洗浄・乾燥後480 $^{circ}$ C窒素中で仮焼した。その仮焼粒子を1400~1800 $^{circ}$ Cで2方式の窒素ベース雰囲気で炭素熱還元・窒化した。一つは、前半を窒素中、後半をN $_{2}$ -8%H $_{2}$ 中で、もう一つは最初からN $_{2}$ -8%H $_{2}$ 中で行った。いずれの場合でも、密度は低いものの、酸素、炭素不純物とも500ppm程度の高純度UN微小球が得られた。

論文

Thermochemical modeling of actinide alloys related to advanced fuel cycles

小川徹; 赤堀光雄; R.G.Haire*; 小林紀昭

Journal of Nuclear Materials, 247, p.215 - 221, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00047-0

被引用回数：11 パーセンタイル：65.46(Materials Science, Multidisciplinary)

超ウラン元素(TRU)を含む燃料の製造、再処理、照射挙動予測のために、熱化学的解析は不可欠な手段となってきている。TRU含有合金、窒化物に関する熱力学的モデル化の現状とその応用例を紹介する。また、併せて、アクチノイド合金化挙動解明のための最近の実験的研究の成果を報告する。

論文

Thermodynamic study of the dissolution of nitrogen in nitrogen-rich -U $_{2}$ N $_{3+x}$

芹澤弘幸; 福田幸朔; 桂正弘*

Journal of Alloys and Compounds, 232, p.274 - 280, 1996/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(95)01953-7

被引用回数：6 パーセンタイル：50.62(Chemistry, Physical)

アンモニア窒化法により、ウラン窒化物-U $_{2}$ N $_{3+x}$ を生成し、窒素固溶に関する熱力学的関数を推定した。不安定なアンモニアガスをウラン金属と反応させると、窒素ガスを用いた場合と比較して、低温低圧で迅速に反応が進み、窒化物を生成できることが知られている。こにような現象が起こるのは、不安定なアンモニアガス中の窒素活量が、窒素ガスと比べて、極めて高くなるためであると考えられる。アンモニアガスの活量は、アンモニアガス分圧と、同時に存在する水素ガスの分圧に依存する。そこで両ガス分圧をコントロールして、気相中の窒素活量を変化させて反応をおこなった。反応生成物の窒素含有量を評価して、300~500 $^{circ}$ Cという低温における窒素の溶解エンタルピー、自由エネルギー、エントロピーを求めた。

論文

Study on the formation of -U $_{2}$ N $_{3+x}$ using unstable ammonia; Reaction sequence and control of nitrogen activity

芹澤弘幸; 福田幸朔; 桂正弘*

Journal of Alloys and Compounds, 223, p.39 - 44, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)01442-6

被引用回数：6 パーセンタイル：49.79(Chemistry, Physical)

解離平衡が成立していないアンモニアを用いて、ウラン窒化物生成反応実験を行い、その生成プロセス及び気相の窒素活量制御について調べた。アンモニアは、その化学式から推測されるように、反応条件によっては、窒化作用と水素化作用を有する。平衡状態にあるアンモニアと比較して、非平衡状態にあるアンモニアの窒素及び水素活量は、極めて高くなることが理論的に示されており、金属との反応では、300 $^{circ}$ C程度の低温でも速やかに窒化反応が進行することが知られている。反応実験の結果、アンモニアとウラン金属との反応による窒化物生成過程では、中間生成物であるウラン水素化物の窒化物への転換反応が律速段階になっていることがわかった。また、アンモニアに水素を添加することによって、気相の窒素活量を制御できることがわかった。

論文

Anodic dissolution of uranium mononitride in lithium chloride-potassium chloride eutectic melt

小林紀昭; 小川徹; 赤堀光雄; 加藤義夫

Journal of the American Ceramic Society, 78(8), p.2279 - 2281, 1995/00

https://doi.org/10.1111/j.1151-2916.1995.tb08657.x

被引用回数：21 パーセンタイル：68.86(Materials Science, Ceramics)

窒化物燃料の再処理を溶融塩電解法によって行うことにより、 $^{15}$ Nの回収再利用が可能になる。溶融塩電解法再処理の成立性検討のためには、アクチニド窒化物及び各種FP窒化物の陽極溶解挙動の知見を必要とする。ここでは、UNの陽極溶解特性を調べ、結果を熱力学的予測と比較した。

論文

TRU燃料挙動予測とデータベースの現状

小川徹

消滅処理研究の現状; 新しい原子力技術の可能性を求めて, 0, p.117 - 124, 1994/08

マイナーアクチノイド消滅処理における燃料挙動解析上の着眼点とデータベースの現状について、酸化物、窒化物、合金、溶融塩の各系について概観した。

論文

Crystallographic study on the phase transition of -U $_{2}$ N $_{3}$

芹澤弘幸; 福田幸朔; 桂正弘*

Transactions of the American Nuclear Society, 66, p.196 - 197, 1992/11

U-N系化合物の1つに-U $_{2}$ N $_{3+x}$ がある。この化合物は、0≦X1の組成幅を持つ事が知られており、Xの増加とともにその結晶系がMn $_{2}$ O $_{3}$ 型からCaF $_{2}$ 型へと変化すると推測されている。この相変化を明らかにするためには、-U $_{2}$ N $_{3}$ の広い組成範囲での研究が必要であるが、1.80N/Uの組成範囲での実験データは皆無に等しい。そこで本研究では、アンモニア窒化法を用いて生成した高窒素含有量の-U $_{2}$ N $_{3}$ (N/U1.80)と、窒素ガスで生成した低窒素含有量の-U $_{2}$ N $_{3}$ (N/U1.80)について、X線と中性子線回折とを並用してRietveld解析を行った。その結果、窒素含有量の変化にともなうU原子の原子位置の変化に一定の傾向がある事を思い出したが、この傾向はこれまでの報告と異なり、CaF $_{2}$ 型への転移を示さなかった。又、固容窒素の増加とともに、U-Uの原子間距離が顕著に減少している事も判明した。

論文

Lattice parameter of UN-PuN solid solution

鈴木康文; 荒井康夫; 岩井孝; 大道敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(7), p.689 - 691, 1991/07

https://doi.org/10.3327/jnst.28.689

炭素熱還元で調製した原料を用いて全組成領域におけるUN-PuN固溶体の格子定数を測定した。その結果では格子定数はVegard則に従わず、特にPuN側組成では正にずれることが確認された。今回得られた結果はTenneryらの報告とよい一致を示したが、より詳細な測定によってVegard則から最もずれる組成についてはTenneryらの値よりもPuN側にあることを明らかにした。

報告書

第2回JMTR照射試験用ウラン・プルトニウム混合窒化物燃料ピン(89F-3A)の製作

鈴木康文; 岩井孝; 笹山龍雄; 前多厚; 荒井康夫; 塩沢憲一; 大道敏彦

JAERI-M 91-078, 39 Pages, 1991/05

JAERI-M-91-078.pdf:1.19MB

高速炉用新型燃料として期待されるウラン・プルトニウム混合窒化物燃料の照射挙動を把握し、その健全性を実証するために、第2回JMTR照射試験にむけて燃料ピン2本を製作した。窒化物燃料の被覆管との機械的相互作用(FCM1)を抑制することを目的として、フェライト系ステンレス鋼被覆燃料ピンを新たに導入し、従来のオーステナイト鋼ステンレス被覆燃料ピンと組合せ、比較試験を行う計画である。これらの燃料ピンは1991年1月から目標燃焼度50GWd/tを目指して照射が開始されている。

論文

Non-stoichiometry in uranium sesquinitride

藤野威男; 田川博章

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 34(10), p.1611 - 1626, 1973/10

https://doi.org/10.1016/S0022-3697(73)80127-1

被引用回数：10

三二チッ化ウランU $_{2}$ N $_{3}$ $_{+}$ $_{x}$ の非化学量論性に伴なう平衡チッ素圧の組成および温度依存性を熱天秤を使って実測し、これからN/U=1.58~1.68における部分モルエンタルピー、エントロピー、自由エネルギーを求めた。さらにこの結果の信頼性を明らかにするために統計力学的モデルを組立て検討を行なった。格子点専有機構と欠陥のクラスター形成を骨子に三つのイオンモデルU $^{4}$ $^{+}$ $_{3}$ -2U $^{6}$ $^{+}$ $_{1}$ -2N $^{3}$ $^{-}$ $_{3}$ ,U $^{4}$ $^{+}$ U $^{5}$ $^{+}$ N $^{3}$ $^{-}$ $_{3}$ およびU $^{3}$ $^{+}$ $_{2}$ N $^{2}$ $^{-}$ $_{3}$ について実験結果を照合した。U $^{4}$ $^{+}$ $_{3}$ -2U $^{"}$ 6 $^{+}$ $_{1}$ -2N $^{3}$ $^{-}$ $_{3}$ ,=2,1:2クラスターの組合せが実験結果を最もよく説明する。この結果はまたN/U=1.75に新しい相(U $_{4}$ N $_{7}$ )のあることを予測する。チッ素原子が格子中に入るエネルギーとして-209.9kcal/mole,クラスター生成のエネルギーとして-11.07kcal/moleが得られた。

論文

Formation of uranium nitride by the reaction of uranium hydride with nitrogen and ammonia

田川博章

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 46(4), p.1158 - 1161, 1973/04

https://doi.org/10.1246/bcsj.46.1158

金属ウランの水素化と金属ウラン、水素化ウランの窒素、アンモニアによる窒化反応を熱天秤を使って研究した。反応は、水素、窒素、アンモニアの圧力を変えて調べた。水素反応はP $_{H}$ $_{2}$ =300mmHgでは200 $^{circ}$ Cにて起り、210 $^{circ}$ Cを越えると急激に進む。反応率-温度の関係は水素圧に依存する。水素化物と窒素との反応では重量増加は160 $^{circ}$ C附近にて起り、240 $^{circ}$ Cを越えると著しく大きくなる。反応は2段階に進む:UNの生成とそれに続くU $_{2}$ N $_{3}$ の生成。水素化物とアンモニアとの反応は150 $^{circ}$ Cにて始まり、300 $^{circ}$ Cを越えると激しくなるが、重量増加-温度の関係は直線的である。アンモニアからの窒化物の生成挙動は窒素からのそれと異なる。

論文

Porosity dependence of thermal conductivity of uranium mononitride

菊池武雄; 高橋正; 那須昭一

Journal of Nuclear Materials, 45(4), p.284 - 292, 1973/04

https://doi.org/10.1016/0022-3115(73)90162-1

被引用回数：19

密度範囲が70から95%TDにわたる一連の窒化ウラン焼結体の熱拡散率を温度範囲300~1400 $^{circ}$ Cにおいて測定して、熱拡散率および熱伝導度の気孔度依存性を検討した。熱伝導度は気孔度0.1附近を境として1組のMaxwell-Euckenの式であらわされることが認められた。この事実は、焼結体試料内の気孔の分布およびその特性が熱伝導に寄与することを示唆するもので、気孔内の伝導が、開気孔では熱輻射過程、閉気孔ではガス伝導過程に支配されるとするモデルにもとづいた理論的検討を行って、実験結果と比較した。

論文

Equilibrium Nitrogen Pressures and Thermodynamic Properties of Uranium Sesquinitride

田川博章

Journal of Nuclear Materials, 41(3), p.313 - 319, 1972/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(71)90168-1

被引用回数：16

抄録なし

報告書

ウラン炭窒化物および炭酸化物の磁気・電気的性質

大道敏彦

JAERI-M 4519, 75 Pages, 1971/07

JAERI-M-4519.pdf:2.76MB

ウラン炭窒化物(UC $_{1}$ $_{-}$ $_{X}$ N $_{X}$ )およびウラン炭酸化物(UC $_{1}$ $_{-}$ $_{X}$ O $_{X}$ )の電子構造を明らかにするためにこれらの帯磁率、電気抵抗、熱起電能その他を測定した。UC $_{1}$ $_{-}$ $_{X}$ N $_{X}$ は磁気的に二つの領域の組成に分類できることが可能であって、それぞれにおける磁性、伝導性の機構について、主として7s-5f相互作用にもとずき議論を行い、最終的に定性的なバンドを提案した。またUC $_{1}$ $_{-}$ $_{X}$ O $_{X}$ とUC $_{1}$ $_{-}$ $_{X}$ N $_{X}$ における挙動の差異を指摘し、議論した。

論文

Magnetic Susceptibility of Uranium Carbonitride

大道敏彦; 那須昭一

Journal of Nuclear Science and Technology, 7(5), p.268 - 270, 1970/05

https://doi.org/10.3327/jnst.7.268

被引用回数：5

抄録なし

論文

Porosity Dependence of Elastic Modulus of Uranium Nitride

本多敏雄; 菊池武雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 6(4), p.221 - 222, 1969/04

https://doi.org/10.3327/jnst.6.221

被引用回数：4

抄録なし

論文

Electrical properties of uranium carbonitride

大道敏彦; 菊池武雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 6(2), p.101 - 102, 1969/00

https://doi.org/10.3327/jnst.6.101

抄録なし

口頭

Pyroprocessing of ZrN-based nitride fuels

林博和; 佐藤匠

no journal, ,

原子力機構では、加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用の燃料として、ZrNを母材とした窒化物燃料の研究開発を行っている。本講演では、ZrNを母材とした窒化物燃料の乾式再処理技術の基礎研究として実施しているZrNを母材とした窒化物試料の溶融塩電解挙動、及び塩化剤を用いた溶融塩中への化学溶解挙動に関する試験結果についてまとめて報告する。溶融塩電解では、窒化物試料からアクチノイドとともにZrが溶解し、Cd陰極でのアクチノイドの回収に影響を与える可能性がある。一方、CdClを塩化剤として用いた化学溶解では、アクチノイドを選択的に溶融塩中に溶解することが可能であり、溶融塩からCd相へのアクチノイドの選択回収へZrが及ぼす影響は非常に小さい。なお、Cd相へ混入したZrはアクチノイドと同様の条件で窒化物に転換することができるため、微量のZrの混入は許容されることが示されている。

口頭

Recent progress on development of pyroprocessing technology for minor actinide transmutation nitride fuels

林博和; 佐藤匠; 舘野春香*; 明石信*; 柴田裕樹; 津幡靖宏

no journal, ,

原子力機構では、階層型核燃料サイクル概念に基づいたマイナーアクチノイド(MA)核変換技術の研究開発を行っている。加速器駆動システム(ADS)用のMA核変換燃料サイクル技術では、ウランを含まずZrNを母材としたPu-MA-Zr窒化物と乾式再処理法の組み合わせを第一候補としている。本講演では、MA核変換用窒化物燃料の乾式処理技術開発における、溶融塩電解工程のフローシートと物質収支評価及び再窒化工程に関するTRU模擬物質を用いた反応挙動研究に関して報告する。